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韓國青龍電影獎最佳男主角
葡萄牙奇幻電影節最佳男主角
韓國電影評論家協會獎最佳男主角
韓國釜日電影獎最佳男主角
韓國黃金攝影獎演技大獎
韓國青龍電影獎最佳男配角
韓國百想藝術大賞電影類最佳男配角
韓國年度電影獎最佳男配角
韓國電影大鐘獎最佳男主角提名

李政宰小時候因為爺爺奶奶都是醫生，所以家境曾經非常富裕，后來爺爺競選國會議員失敗了四次，家里的經濟條件也每況愈下。到他開始讀書的時候捉襟見肘的家境使得李政宰都很難給過生日的朋友送禮物。

李政宰本是家里的老幺，他還有一個哥哥。因為哥哥天生就患有自閉癥，小時候明明作為弟弟的李政宰卻一直在家中是長子般的存在。因為父母都要工作，在家里他一直承擔著照顧哥哥的責任，和哥哥生活在一起的時候一直一塊吃飯，有時還要去尋找突然消失的哥哥。

中學畢業之后，他沒有選擇念大學，而是開始四處打工掙錢，分擔父母的負擔。在咖啡店打工的時候，因為相貌英俊而被老板推薦給廣告公司試鏡，正是因為這段經歷使他進入了演藝圈。

1993年，李政宰因出演SBS電視劇《恐龍先生》而被人熟知。

1994年，他參與了KBS電視劇《感覺》的演出。之后進軍大銀幕，出演裴昶浩導演的電影《年輕男子》，憑借該片，他一舉奪得了包括韓國青龍電影獎、韓國電影大鐘獎、韓國百想藝術大賞在內的多個最佳新人的獎項。

1995年，李政宰出演了SBS電視臺90年代的話題電視劇《沙漏情人》，在劇中飾演為女主角犧牲的保鏢在熙，他也通過該劇獲得了SBS演技大賞新人演技獎，以及韓國百想藝術大賞電視類最佳新人獎，成為百想史上首位包攬同屆影視新人獎的演員。因為這部作品走紅的李政宰卻因為密集的日程而感到疲憊不堪，決定暫時離開演藝圈入伍。

1997年，李政宰在退伍之后進入了演藝事業的低潮期，不僅工作不順利，經濟上也出現了問題，所屬事務所更不顧他的意愿，以單方面的契約接下了電影《火鳥》的演出。同年，為了磨礪演技，24歲的他報考了東國大學話劇電影系，并最終以碩士學位畢業。

1998年，他出演了李在容導演的電影《情事》，影片講述了一個婚外戀的故事，曾被譽為韓國版的《失樂園》。在拍攝該片時，搭檔李美淑給了他很多鼓勵，幫助他走出了那段人生低潮期，李政宰也憑借此片獲得了韓國青龍電影獎最佳男主角提名。

1999年，與鄭雨盛合作的電影《日出城市》讓他斬獲了當年的韓國青龍電影獎、韓國電影評論家協會獎最佳男主角獎。之后，他又與沈銀河合作了電影《李在守之亂》和《追訪有情人》。

2000年，李政宰因和全智賢主演的科幻愛情片《觸不到的戀人》，而被中國影迷認識。同年，他再次與李在容導演合作了電影《純愛譜》。

2001年，他與李英愛合作的電影《禮物》僅首爾地區票房便達到48萬觀影人次。之后，搭檔李美妍再度出演了裴昶浩導演的作品《黑水仙》。

2005年，李政宰攜手張東健出演郭景澤導演的電影《臺風》，并因此獲得了韓國黃金攝影獎演技大獎和韓國電影大鐘獎最佳男主角提名。

2010年，與全度妍合作的電影《下女》入圍戛納國際電影節主競賽單元，李政宰也憑借該片獲得了第31屆葡萄牙奇幻電影節最佳男主角獎，并再度入圍韓國電影大鐘獎最佳男主角獎。

2012年，李政宰主演了由崔東勛執導的電影《盜賊同盟》，最終票房達1298萬觀影人次，位列韓國電影年度票房榜第一位。

2013年，李政宰與崔岷植、黃政民聯手出演了犯罪黑幫電影《新世界》。雖然影片上映后因為臟話和暴力鏡頭被判定為19禁，但最終仍以468萬觀影人次收官，刷新了2013年韓國19禁電影的票房紀錄。同年，與宋康昊合作電影《觀相》，這也是他繼2008年《妓房動亂事件》后時隔五年再次挑戰古裝片。該片觀影人次達913萬，排名韓國電影年度票房榜第三位。李政宰也憑借在電影中的表現，獲得了韓國青龍電影獎、韓國百想藝術大賞、韓國年度電影獎最佳男配角獎，并第三次獲得韓國電影大鐘獎最佳男主角提名。

2014年，主演動作電影《頂級較量》，李政宰在片中上演高強度的動作戲，開機前接受訓練時就已負傷，正式拍攝時情況進一步惡化，但他強忍傷痛完成拍攝后才接受手術治療。

2015年，李政宰再度與崔東勛導演合作，搭檔全智賢、河正宇主演電影《暗殺》，該片票房達1270萬觀影人次，他也因此獲得韓國釜日電影獎最佳男主角獎。同年，出演中韓合拍的懸疑動作片《逆轉之日》，并與連姆·尼森、李凡秀合作戰爭電影《仁川登陸作戰》。